本文選自《物理》2023年第12期

摘要 2023年諾貝爾物理學(xué)獎授予超快激光科學(xué)和阿秒物理領(lǐng)域的三位科學(xué)家，以表彰他們在阿秒光脈沖的產(chǎn)生和應(yīng)用上做出的卓越貢獻(xiàn)。阿秒光脈沖的產(chǎn)生，使得人們可以在亞原子尺度上研究電子的超快運動，打開通向“電子世界”的大門。目前，基于阿秒光脈沖發(fā)展的阿秒光子/電子譜學(xué)已經(jīng)成為物理、化學(xué)、生物等眾多領(lǐng)域重要的研究手段。文章將簡要介紹阿秒光脈沖的研究背景、產(chǎn)生、測量方法及其在電子超快動力學(xué)研究中的應(yīng)用。

關(guān)鍵詞 諾貝爾物理學(xué)獎，超快激光科學(xué)，阿秒物理，阿秒光脈沖

01

引 言

2023年10月，瑞典皇家科學(xué)院宣布將本年度諾貝爾物理學(xué)獎授予皮埃爾·阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)、費倫茨·克勞斯(Ferenc Krausz)和安妮·呂利耶(Anne L’ Huillier)三位科學(xué)家(圖1)，以表彰他們在實驗上產(chǎn)生阿秒激光脈沖并將其運用到物質(zhì)中電子超快動力學(xué)的探測上[1]。阿秒光源的產(chǎn)生和應(yīng)用使得人們可以在原子尺度上捕捉電子的超快運動，為揭示微觀量子世界的基本動力學(xué)過程提供了強(qiáng)有力的探測手段，同時它也催生了“阿秒物理”這一全新的研究領(lǐng)域。

圖1 三位諾貝爾物理學(xué)獎獲得者[1]

時間和空間是描述物質(zhì)運動和變化的兩個關(guān)鍵維度。為了深入理解物質(zhì)的微觀特性和動態(tài)，我們必須探索更為細(xì)微的時間和空間尺度。物質(zhì)由原子和分子組成。原子，作為化學(xué)反應(yīng)最基本的單位，是由中心的原子核及其周圍的電子構(gòu)成的。以氫原子為例，在第一玻爾軌道上，電子繞核運動的周期約為150阿秒(attosecond，簡記為as，1 as=10-18 s)。為了更直觀地感受電子運動的時間尺度，這里給出其他物質(zhì)運動的特征時間尺度，如圖2所示。在宏觀尺度，通過廣義相對論等理論結(jié)合宇宙學(xué)模型，估計的宇宙年齡約為138億年，相當(dāng)于1018 s，人的壽命大約幾十年，約為1010 s；在介觀尺度，芯片的運行速度在納秒量級(nanosecond，簡記為ns，1 ns=10-9 s)；在微觀尺度，分子的轉(zhuǎn)動在皮秒量級(picosecond，簡記為ps，1 ps=10-12 s)，而分子的振動則在飛秒量級(femtosecond，簡記為fs，1 fs=10-15 s)。利用玻爾模型，我們知道電子在基態(tài)軌道上運動時，軌道能量絕對值E1≈13.6 eV，因此可以估算電子在氫原子內(nèi)運動的時間尺度t0~?/E1≈48×10-18 s，即48 as。我們還可以估算電子圍繞玻爾軌道運動一周需約150 as?？梢?，阿秒是原子內(nèi)電子運動的特征時間尺度。為了捕捉電子的超快運動，探測手段必須達(dá)到阿秒時間精度。

圖2 物質(zhì)運動的特征時間尺度

02

從脈沖激光到阿秒光源

光與物質(zhì)的相互作用為研究物質(zhì)和光場特性提供了寶貴的手段。這種相互作用推動了量子物理、原子物理、非線性光學(xué)和量子光學(xué)等學(xué)科的發(fā)展，并為多項關(guān)鍵技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。激光技術(shù)的誕生將光與物質(zhì)相互作用研究推向了新的高潮。激光(light amplification by stimulated emission of radiation，LASER)，意思是“受激輻射的光放大”，它是20世紀(jì)人類的又一重大技術(shù)突破。激光的受激輻射放大原理在1916年由愛因斯坦提出，但直到1960年，世界上第一臺紅寶石激光器才問世。激光憑借其獨特屬性，如單色性好、相干性高和亮度高，得到了廣泛應(yīng)用。激光的發(fā)明不僅促進(jìn)了激光技術(shù)的發(fā)展，還催生了新領(lǐng)域，如非線性光學(xué)。從1961年發(fā)現(xiàn)二次諧波到20世紀(jì)70年代末，是非線性光學(xué)研究迅速發(fā)展的時期。

在過去的幾十年里，科學(xué)家們不斷追求激光器的高穩(wěn)定性、高功率、短脈寬、可調(diào)諧等目標(biāo)。隨著可調(diào)Q (Q值表示激光諧振腔的品質(zhì)因子)、鎖模技術(shù)的提出，激光的脈寬不斷減小，可達(dá)皮秒量級，峰值功率逐漸增大，可達(dá)109 W。20世紀(jì)80年代，得益于啁啾脈沖放大技術(shù)的提出，超短脈沖激光的峰值功率逐步提高，已達(dá)到太瓦(1 TW=1012 W)、甚至拍瓦(1 PW=1015 W)量級，其聚焦后的功率密度達(dá)到1023 W/cm2。啁啾脈沖放大技術(shù)的提出者Gérard Mourou以及Donna Strickland獲2018年的諾貝爾物理學(xué)獎[2]。

隨著超短激光技術(shù)的發(fā)展，激光科學(xué)家不斷提升平均功率和峰值功率，還不斷縮短超短脈沖激光的脈沖寬度。目前，飛秒激光脈沖技術(shù)已經(jīng)相對成熟，為超快光學(xué)研究開辟了新的途徑。它能夠捕捉分子的核波包動態(tài)，揭示其轉(zhuǎn)動、振動以及化學(xué)鍵的形成和斷裂等過程。然而觀察電子的超快動態(tài)，需要將脈沖進(jìn)一步縮短到阿秒級別。飛秒激光技術(shù)產(chǎn)生的脈寬止步于4 fs量級，在它面前是難以逾越的“飛秒屏障”，這意味著更短脈沖的產(chǎn)生，需要“研究范式的轉(zhuǎn)變”。

強(qiáng)激光與原子的相互作用為阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了新的技術(shù)路徑。得益于超短超強(qiáng)脈沖的發(fā)展，聚焦之后的激光強(qiáng)度通?？蛇_(dá)1013—1015 W/cm2，對應(yīng)的電場強(qiáng)度范圍為107—109 V/cm，這一強(qiáng)度已經(jīng)可以與原子內(nèi)部的電場強(qiáng)度相媲美(例如，氫原子基態(tài)電子所受到的電場場強(qiáng)約為5×109 V/cm)。在這種極端光場作用下，原子、分子的行為超越了傳統(tǒng)理論的描述，帶來了如隧道電離、多光子電離和高次諧波產(chǎn)生等新奇的非線性現(xiàn)象。這一領(lǐng)域的快速發(fā)展促成了超快強(qiáng)場光物理領(lǐng)域的形成，為未來的科學(xué)研究開辟了新的方向。

1887年，德國科學(xué)家赫茲發(fā)現(xiàn)金屬表面在光輻射的作用下會發(fā)射出電子，這種現(xiàn)象被稱為光電效應(yīng)[3]。光電效應(yīng)是典型的單光子電離過程。1905年，愛因斯坦提出了光量子假說并成功地解釋了這一現(xiàn)象[4]，與此同時，他預(yù)言當(dāng)輻射場的強(qiáng)度足夠高時，量子體系可能會發(fā)生多光子過程。早期，礙于輻射場光子密度較低，實驗上很難觀測到多光子過程。直到1960年，激光的發(fā)明使得輻射場的光子數(shù)密度提高了好幾個數(shù)量級，這為觀測多光子過程提供了條件。1963年，E. K. Damon等人使用紅寶石激光來電離He、Ar以及中性混合氣體，首次在實驗上觀測到了多光子電離過程[5]，隨后G. S. Voronov等人利用紅寶石激光觀測到了Xe原子的7光子電離過程[6]。目前，普遍認(rèn)為多光子電離發(fā)生在激光強(qiáng)度約為1013 W/cm2的條件下，這一過程可以由低階微擾理論描述。1979年，今年諾貝爾物理學(xué)獎得主Agostini組首次在實驗上觀測到多光子閾上電離現(xiàn)象(above threshold ionization，ATI)[7]。他們發(fā)現(xiàn)電子吸收足夠的光子數(shù)達(dá)到電離能以上之后，還可進(jìn)一步吸收額外的光子發(fā)生連續(xù)態(tài)間的躍遷。ATI的發(fā)現(xiàn)開啟了強(qiáng)場物理實驗研究的序幕，標(biāo)志著光與物質(zhì)相互作用由非線性光學(xué)時代邁入了強(qiáng)場物理時代。

隨后，L’ Huillier組在Kr原子的多光子電離實驗中觀察到了多電離現(xiàn)象，即Kr原子吸收多個光子發(fā)生電離，產(chǎn)生了Kr+，Kr2+，Kr3+和Kr4+這些不同離子[8]。隨后，他們在Xe原子的實驗中同樣觀察到了類似的多電離現(xiàn)象[9]。原子多光子多電離現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)為后續(xù)電離過程中電子—電子關(guān)聯(lián)研究提供了基礎(chǔ)。

光與原子的相互作用，不僅涉及到光電子發(fā)射過程，還有光子的輻射。1987年，A. McPherson等人利用248 nm的強(qiáng)紫外激光照射稀有氣體原子獲得了波長小于80 nm的真空極紫外輻射，首次在實驗上觀測到高次諧波產(chǎn)生(high-order harmonic generation，HHG)[10]。假設(shè)入射激光場的頻率為ω，產(chǎn)生的高次諧波光子能量為Nω，N為奇數(shù)，代表高次諧波的階次。典型的高次諧波頻譜如圖3所示，類似于閾上電離的電子能譜，高次諧波的強(qiáng)度先隨階次的增大指數(shù)下降，這個區(qū)域被稱為微擾區(qū)，隨后出現(xiàn)一個較長的平臺區(qū)，各階諧波強(qiáng)度相當(dāng)，之后隨著階次的增大，諧波強(qiáng)度快速下降，進(jìn)入截止區(qū)，最終在某一能量處截止。

圖3 典型的高次諧波光譜[1]

1988—1992年間，L’ Huillier，K. Shapher，K. C. Kulander等人針對高次諧波過程開展了大量的理論和實驗研究，加深了人們對高次諧波產(chǎn)生機(jī)制、效率及相位匹配的理解[11—16]。時域上，高次諧波過程可用1993年P(guān). Corkum針對強(qiáng)場電離過程提出的著名“三步”模型來解釋[17]。如圖4所示，在該模型中，電子首先在強(qiáng)激光場的作用下發(fā)生隧穿，隧穿之后的電子在外加激光場的作用下加速，并有可能返回母核，與核發(fā)生復(fù)合，回到基態(tài)，多余的電子能量以高能光子的形式釋放。作為強(qiáng)場物理的先驅(qū)，Corkum與另外兩名諾獎得主L’ Huillier以及Krausz共同獲得了2022年的沃爾夫物理學(xué)獎，以表彰他們“對超快激光科學(xué)和阿秒物理學(xué)的開創(chuàng)性貢獻(xiàn)”。無論是Kulander等人的解釋，還是“三步”模型，都是半經(jīng)典的。直到1994年，M. Lewenstein、L’ Huillier和Corkum與其他幾位合作者進(jìn)一步提出了一個完整的量子理論[18]，證實了Kulander和Corkum的半經(jīng)典解釋。

圖4 強(qiáng)場電離的“三步”模型[1]

在揭示了高次諧波的輻射機(jī)制之后，科學(xué)家開始研究HHG的時域特征。1996年，L’ Huillier等人理論研究發(fā)現(xiàn)，通過篩選電子軌跡，原則上可以利用HHG制備阿秒脈沖串[19]。長、短電子軌道概念也是在這項工作中被提出的，并一直沿用至今。該研究為實驗上產(chǎn)生阿秒激光脈沖提供了強(qiáng)有力的理論依據(jù)。隨后，他們在實驗中利用遠(yuǎn)場干涉的方法研究了高次諧波的時間相干特性[20]。

伴隨著阿秒脈沖產(chǎn)生的物理機(jī)制、頻譜特征及時域特性的揭示，實驗上阿秒脈沖產(chǎn)生和測量的技術(shù)條件也越來越成熟。2001年，Agostini利用800 nm光場中Ar原子的HHG首次在實驗上產(chǎn)生了阿秒光脈沖串[21]，實驗方案如圖5所示，他們還利用雙光子干涉的阿秒拍頻重構(gòu)(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transition，RABBITT)實現(xiàn)了對諧波相位以及阿秒脈沖串中脈沖寬度的測量。

圖5 產(chǎn)生阿秒脈沖串的實驗方案[21] (a)一束鈦藍(lán)寶石激光脈沖(800 nm，40 fs，1 kHz)經(jīng)過掩模板被分成外部環(huán)形部分和中心部分。這兩個部分經(jīng)過延時片后聚焦到氬(Ar)氣體靶上，其中中心部分電離Ar原子，并產(chǎn)生極紫外(XUV)諧波，而環(huán)形部分在后續(xù)傳播過程中被小孔光闌阻擋，只有紅外脈沖(IR)的中心部分及其諧波可以通過。隨后，光束通過一個鎢涂層球形反射鏡聚焦到氬氣體靶上，使之發(fā)生電離。電離產(chǎn)生的光電子通過飛行時間電子譜儀和微通道板來探測；(b)XUV+IR雙光子量子躍遷路徑。這里ωlaser表示基頻光頻率，ωq=qω。電子從基態(tài)吸收單個XUV光子發(fā)生電離，躍遷到連續(xù)態(tài)(如藍(lán)色箭頭所示)。在IR光場的作用下，電子將吸收或釋放1個IR光子，發(fā)生連續(xù)態(tài)間躍遷(如紅色箭頭所示)。對于吸收1個ωq+1光子釋放1個IR光子，以及吸收1個ωq-1光子再吸收1個IR光子這兩條雙光子量子躍遷路徑而言，電子將躍遷到相同的能量處，并發(fā)生干涉，在電子能譜上形成邊帶結(jié)構(gòu)

除了產(chǎn)生阿秒脈沖串，產(chǎn)生單個孤立的阿秒激光脈沖也同樣重要。同年，Krausz團(tuán)隊利用周期量級的激光脈沖驅(qū)動高次諧波過程，通過提取高次諧波譜截止區(qū)的頻譜，首次獲得了650 as單脈沖[22]。值得注意的是，由于單阿秒脈沖制備過程中使用了周期量級光脈沖做驅(qū)動光，考慮到光場的相干性以及輻射場的強(qiáng)度，這就對驅(qū)動光載波包絡(luò)相位(carrier-envelop offset phase，CEP，代表激光脈沖峰值和激光包絡(luò)間的相位差)的穩(wěn)定性提出了嚴(yán)格的要求，需要用到相位鎖定技術(shù)。2003年，在與T. W. Hänsch等緊密合作下，Krausz研究團(tuán)隊實現(xiàn)了對周期量級激光脈沖CEP的鎖定，解決了單阿秒激光脈沖穩(wěn)定性的問題，并為其后續(xù)的應(yīng)用掃除了障礙[23]。CEP鎖定技術(shù)的核心是光頻梳相關(guān)技術(shù)，這項技術(shù)正是2005年諾貝爾物理學(xué)獎獲得者Hänsch的開創(chuàng)性工作。

在實現(xiàn)了單個阿秒脈沖的穩(wěn)定產(chǎn)生后，Krausz團(tuán)隊開始尋找其在超快時間分辨測量中的應(yīng)用。他和Corkum于2002年提出了一種時間分辨測量方法，稱為“阿秒條紋相機(jī)(attosecond streaking camera)”[24]。該方法的核心思想是使用孤立的阿秒光脈沖電離原子，并通過一束時間同步的近紅外強(qiáng)激光場進(jìn)行探測，此時電子能量將取決于電離時刻近紅外光場的相位。因此，根據(jù)電子能量的相位依賴性即可獲得阿秒脈沖的脈寬和啁啾信息。Krausz團(tuán)隊于2004年成功在實驗上首次實施了阿秒條紋相機(jī)方案[25]，通過調(diào)節(jié)單個阿秒脈沖與近紅外光場的時間延遲來測量電子能譜的延時依賴性。如圖6所示，電子的能量會隨時間延時發(fā)生改變。這種延時依賴性提供了一種直接的方法來獲取紅外激光場的矢勢信息，從而達(dá)到了激光場波形的測量和再現(xiàn)的目的。

圖6 阿秒條紋相機(jī)延時依賴的電子能譜[25]

目前，基于氣體高次諧波發(fā)展的系列阿秒脈沖技術(shù)已經(jīng)成為探索阿秒科學(xué)的重要手段。自2001年Krausz團(tuán)隊成功產(chǎn)生650 as的單個脈沖后，研究者們一直致力于如何產(chǎn)生更短脈寬的阿秒脈沖，以提高時間分辨能力。例如，2006年，M. Nisoli等人采用周期量級激光結(jié)合偏振門技術(shù)，成功制備出脈寬縮短至130 as的孤立脈沖[26]。2012年，中佛羅里達(dá)大學(xué)的Z. Chang等人通過調(diào)節(jié)高次諧波過程中的相位失配，利用鋯箔的負(fù)色散補(bǔ)償脈沖的正啁啾，實現(xiàn)對單阿秒脈沖的整形，脈寬可壓縮至67 as[27]。五年后，蘇黎世聯(lián)邦理工H. J. Wörner等人在實驗上產(chǎn)生了小于50 as的孤立阿秒脈沖，刷新了最短阿秒脈沖的記錄[28]。

除了追求線偏振的阿秒激光脈沖，科學(xué)界也期待能產(chǎn)生高效的橢圓偏振、圓偏振阿秒脈沖。與線偏振激光場不同，在單色圓偏光場的驅(qū)動下被電離的電子難以返回母核并與核發(fā)生復(fù)合，因此，使用單色圓偏光場并不能產(chǎn)生圓偏高次諧波。2015年，美國科羅拉多大學(xué)M. Murnane等人探究了雙色(ω+2ω)圓偏光場驅(qū)動的原子的電離過程，發(fā)現(xiàn)在特定的光強(qiáng)比下，反向旋光場中的電子能夠返回母核并與核發(fā)生再散射[29，30]?；诖?，他們提出了使用雙色反向旋圓偏光場產(chǎn)生圓偏高次諧波的方案，并在實驗上成功地產(chǎn)生了高效的圓偏高次諧波[31]。此外，KM實驗室還提出了一種非共線的圓偏孤立阿秒脈沖產(chǎn)生方案，該方案將兩束非共線、同頻率的左旋圓偏光和右旋圓偏光聚焦在氣體靶上，利用焦點處合成光場的線偏振特性，驅(qū)動發(fā)生高次諧波過程，然后通過諧波的遠(yuǎn)場傳播，成功制備了孤立的左旋和右旋圓偏阿秒脈沖[32]。最近，液體和固體中的高次諧波過程也受到了科學(xué)家的廣泛關(guān)注，不同于稀薄氣體，液體和固體材料中電子濃度高，諧波效率顯著提高[33—40]。因此，液體、固體高次諧波有望成為產(chǎn)生高強(qiáng)度阿秒光源的重要途徑。

03

阿秒光脈沖的應(yīng)用：從光電效應(yīng)到阿秒物理

自阿秒激光脈沖誕生以來，它就以其超高的時間、空間分辨率在原子尺度的電子超快動力學(xué)探測上發(fā)揮了重要作用。目前，基于阿秒激光脈沖的時間分辨測量主要有三種方案：阿秒條紋相機(jī)、RABBITT技術(shù)，以及阿秒瞬態(tài)吸收光譜(attosecond transient absorption)[41]。前兩種方案十分類似，但又略有不同。具體而言，這兩種方法均是通過調(diào)整阿秒脈沖與近紅外光場的時間延遲來獲得電子的超快動力學(xué)信息。然而前者是結(jié)合孤立阿秒脈沖與少周期的近紅外強(qiáng)激光場，而RABBITT則是結(jié)合阿秒脈沖串與多周期近紅外弱光場。瞬態(tài)吸收光譜則是一種純光學(xué)方案，它在飛秒超快動力學(xué)的研究上得到了廣泛應(yīng)用，并于2010年被推廣至阿秒領(lǐng)域。其具體工作原理是：先用一束近紅外的泵浦光照射樣品，然后再用一束延時且能量可調(diào)的阿秒脈沖來探測樣品的透射譜。與前面兩種方法不同，瞬態(tài)吸收光譜探測的是光子，而非電離產(chǎn)生的電子或離子，因此具有較高的靈敏度。這種方法先后被用于觀測價電子波包的超快運動[41]以及自電離過程的實時成像[42]。

圖7 (a)基于阿秒條紋相機(jī)測量得到的2p態(tài)和2s態(tài)延時依賴的電子能譜。其中，能量較高的譜線對應(yīng)2p態(tài)的電子譜，能量較低的譜線對應(yīng)2s態(tài)的結(jié)果；(b)利用頻率分辨光學(xué)開關(guān)(frequency resolved optical gating，F(xiàn)ROG)算法重構(gòu)的結(jié)果[44]

阿秒脈沖的典型應(yīng)用是研究電離過程中光電子發(fā)射的延時問題。早期，受限于測量技術(shù)，光電效應(yīng)中“電子的出射是否是瞬時的”一直是個未解之謎。隨著阿秒激光脈沖的出現(xiàn)，這一謎團(tuán)有望得到解開。2007年，Krausz與其合作者U. Heinzmann等人利用阿秒條紋相機(jī)技術(shù)測量了固體單晶鎢的電子發(fā)射延時，他們發(fā)現(xiàn)4f價帶電子的發(fā)射相較于導(dǎo)帶電子滯后約100 as[43]。由于金屬表面對近紅外光場的屏蔽作用，電子只有到達(dá)固體表面才會受到紅外光場的作用。因此，他們將這一延時歸結(jié)于電子在固體中的傳輸效應(yīng)。緊接著，2010年，Krausz團(tuán)隊利用同樣的方法測量了氣體Ne原子2p態(tài)和2s態(tài)電子的發(fā)射延時[44]，實驗結(jié)果如圖7所示，通過對比2p態(tài)和2s態(tài)電子的相位依賴的電子能譜，他們發(fā)現(xiàn)2p態(tài)電子的發(fā)射滯后于2s態(tài)約21 as。2011年，L’Huillier等人利用RABBITT技術(shù)測量了Ar原子3s態(tài)和3p態(tài)的單光子電離延時[45]，圖8(a)和(b)分別展示了3s態(tài)和3p態(tài)延時分辨的電子能譜，通過對比兩個電子態(tài)相同階次的邊帶結(jié)構(gòu)便可以得到能量依賴的相對電離延時，在此基礎(chǔ)上結(jié)合理論計算，最終獲得了能量依賴的單光子電離延時(圖8(c))。這些突破性研究促使了對光電子發(fā)射延時的進(jìn)一步探索，時至今日，光電子發(fā)射延時仍是阿秒時間分辨測量的研究熱點之一。關(guān)于時間延時的測量也逐漸由單光子或少光子過程拓展到了強(qiáng)場多光子電離區(qū)[46—49]。

圖8 RABBITT實驗測得3s態(tài)(a)和3p(b)態(tài)延時分辨的電子能譜；(c)從各階邊帶上提取的電離延時，左側(cè)實線和右側(cè)實線分別代表3s態(tài)和3p態(tài)的結(jié)果(左側(cè)虛線圖形是把3p態(tài)移動了-13.5 eV)，將3s態(tài)和3p態(tài)的測量結(jié)果相減便可以消除諧波對延時的影響，從而獲得3s態(tài)和3p態(tài)在不同能量下的相對時間延時[45]

理論上，利用阿秒條紋相機(jī)和RABBITT技術(shù)得到的時間延時主要包括兩部分：一部分是吸收單個極紫外(XUV)光子電離所需要的時間，它與單光子躍遷矩陣元的相位相關(guān)聯(lián)，對應(yīng)于Wigner延時τW，即散射相位對電子能量的偏導(dǎo)。通常，τW攜帶了電離時的原子分子結(jié)構(gòu)和電子的散射信息。例如，通過研究共振電離與非共振電離的時間延遲，可以揭示激發(fā)態(tài)對光電子發(fā)射動力學(xué)的影響[50]。另一部分則是測量過程引入的時間延時τcc，代表連續(xù)態(tài)電子吸收一個紅外光子造成的態(tài)間躍遷時間，與長程庫侖勢有關(guān)，因此，通過τcc可間接獲得庫侖勢的信息。特別地，當(dāng)涉及到分子，角度依賴的τcc還可以反映出分子內(nèi)部的勢能環(huán)境。例如，2020年，德國慕尼黑大學(xué)的M. F. Kling等人利用阿秒條紋相機(jī)技術(shù)測量了碘乙烷的時間延時[51]。當(dāng)乙烷分子中的一個氫原子被碘原子替換后，電離出的電子主要源自碘原子的巨共振電離通道，那么角度分辨的時間延時也就反映了τcc的信息。進(jìn)一步地，通過分析τcc的角度依賴性，研究人員提取出碘乙烷的分子勢信息。2022年，華東師范大學(xué)的宮曉春教授測量了水團(tuán)簇的光電子發(fā)射延時，通過分析尺寸分辨的水團(tuán)簇的光電子發(fā)射延時，揭示了分子內(nèi)部環(huán)境，尤其是電子—空穴的空間離域?qū)怆娮影l(fā)射延時的影響[52]。

然而，并非只有使用阿秒脈沖才能實現(xiàn)阿秒時間分辨。2008年，蘇黎世聯(lián)邦理工的U. Keller等人基于少周期圓偏光場中的電離提出了阿秒角條紋技術(shù)(attosecond angular streaking)[53]。其工作原理是利用圓(橢)偏激光場旋轉(zhuǎn)的光矢量，將不同時刻電離出的電子在動量空間偏轉(zhuǎn)到不同的角度，那么在電子的末態(tài)動量分布上，電子的發(fā)射角也就反映了電離時刻的信息，這種工作方式非常類似于時鐘的指針，因此又被稱為“阿秒鐘(attoclock)”技術(shù)。為了確定時間參考點(一般取激光電場峰值對應(yīng)時刻)，阿秒鐘一般選用少周期的激光脈沖做驅(qū)動光，這也保證了電離時刻和電子發(fā)射角一一對應(yīng)的關(guān)系，而時鐘的精度則取決于圓偏光場的頻率。以800 nm少周期圓偏光場為例，激光電場矢量每旋轉(zhuǎn)1圈耗時2.7 fs，對應(yīng)于電子發(fā)射角旋轉(zhuǎn)360°，那么每度可達(dá)到的時間分辨約為7.5 as。盡管角條紋方案在2000年就被提出，但當(dāng)時的應(yīng)用焦點是少周期脈沖的CEP，并沒有考慮到角度帶來的時間分辨能力。直到2008年，阿秒鐘技術(shù)才將角度與時間分辨結(jié)合起來。

圖9 阿秒鐘實驗[53] (a)實驗測量的氦離子在不同CEP下的二維動量分布；(b)CEP依賴的氦離子發(fā)射角分布。其中，左圖為實驗結(jié)果，右圖為理論計算結(jié)果

自阿秒鐘技術(shù)提出之后，它就被廣泛應(yīng)用于隧穿延時和隧穿出口坐標(biāo)等問題的研究。需要注意的是，由于阿秒鐘實驗中使用了少周期激光脈沖，電子干涉效應(yīng)被極大地抑制，典型的動量分布如圖9所示。眾所周知，電子干涉攜帶電離動力學(xué)的關(guān)鍵信息，例如電子波包的幅度和相位，但提取這些信息在阿秒鐘實驗中變得困難。為了解決這一難題，我們考慮將阿秒鐘技術(shù)與某種光電子干涉技術(shù)結(jié)合，從而實現(xiàn)對電子相位的時間分辨測量。基于此，我們課題組提出了“雙指針”阿秒鐘技術(shù)[54]。該技術(shù)利用雙色(ω+2ω)同向旋圓偏光場誘導(dǎo)電離，如圖10所示，其中強(qiáng)倍頻光2ω作為阿秒鐘的分針，而弱基頻光ω作為時針。以400 nm+800 nm雙色光場為例，400 nm激光電場矢量旋轉(zhuǎn)一周時，800 nm只旋轉(zhuǎn)半圈，相應(yīng)地，800 nm的電場矢量將指向相反方向，這意味著相鄰400 nm光場周期電離出來的兩個電子波包將受到與800 nm相反的調(diào)控。通過分析角度分辨的電子干涉圖案，可提取電子波包角度分辨的幅度和相位信息。進(jìn)一步地，利用阿秒鐘角度—時間對應(yīng)關(guān)系，獲得了電子波包振幅、相位等隨時間變化的信息。隨后，我們將這一技術(shù)拓展至雙色反向旋光場，并將其用于多光子區(qū)的自旋—軌道延時的測量[48]。

圖10 “雙指針”阿秒鐘工作原理[54] (a)雙色同向旋圓偏光場，其中藍(lán)色實線代表400 nm圓偏振激光場，紅色實線表示800 nm圓偏振激光場，藍(lán)色箭頭表示400 nm激光電場矢量，紅色箭頭表示800 nm激光電場矢量；(b)“雙指針”阿秒鐘空間構(gòu)型。對于電離時刻相差一個400 nm周期的兩個波包而言，它們將受到800 nm光場相反的調(diào)控，因此可以分別表示為ψ0e-iε和ψ0eiε，其中ε代表800 nm光場對電子波包的調(diào)控；(c)強(qiáng)場近似模型計算的單色和雙色圓偏振激光場驅(qū)動的電子動量分布；(d)電子發(fā)射角為90°時的單色和雙色圓偏光場中電子的能譜

此外，我們還提出了一種改進(jìn)型的阿秒鐘技術(shù)[55]，即在基頻圓偏光場上疊加一束弱的倍頻線偏光場來對阿秒鐘進(jìn)行精確校準(zhǔn)。實驗上，通過測量和分析電子動量譜的最概然發(fā)射角，我們首次在同一個理論框架下將延時隧穿和瞬時隧穿的圖像統(tǒng)一起來。最近，我們將“雙指針”阿秒鐘技術(shù)與新型的“相位之相位(phase-of-the-phase，POP)”光電子譜學(xué)方法相結(jié)合[56]，發(fā)現(xiàn)在這種光場構(gòu)型下，POP的相位直接對應(yīng)電子的隧穿時刻，從而明確了“相位”的物理意義。進(jìn)一步地，結(jié)合POP的對比度譜，勢壘下電子的動力學(xué)信息被重構(gòu)出來，這些信息包括電子在勢壘下運動所需時間以及電子在勢壘下運動所積累的相位，從而實現(xiàn)了對勢壘下隧穿動力學(xué)的全面刻畫。類似地，通過對飛秒激光脈沖的“時空整形”(改變光場偏振、相位、幅度等)，我們可以在阿秒時間尺度實現(xiàn)對電子動力學(xué)的探測和操控。

除了以上這些方法，科學(xué)家們還巧妙地利用強(qiáng)場電離中的再散射過程，包括高次諧波產(chǎn)生過程以及光電子譜，實現(xiàn)了對電子動力學(xué)的超快探測。這種自探測手段在強(qiáng)場物理的超快探測上發(fā)揮了重要作用，最典型的例子便是利用光電子全息(photoelectron holography)實現(xiàn)對隧穿時刻的精準(zhǔn)測量[57，58]。

04

展 望

本文回顧了阿秒激光脈沖的產(chǎn)生、發(fā)展以及應(yīng)用，我們可以發(fā)現(xiàn)，科學(xué)技術(shù)的發(fā)展總是呈螺旋式上升。激光技術(shù)的進(jìn)步為強(qiáng)場物理鋪路，而強(qiáng)場物理的研究又反哺于激光技術(shù)。阿秒脈沖的產(chǎn)生打開了探索微觀電子世界的大門，是人類在理解、掌控物質(zhì)世界的征途中又一里程碑事件。目前，阿秒激光脈沖已是研究亞原子尺度物理規(guī)律的金鑰匙，并且在控制化學(xué)反應(yīng)、從亞原子尺度研究生命現(xiàn)象等方面有著重要的應(yīng)用前景。然而，科學(xué)的探索永無止境，人們期望能在更精微的時間和空間尺度上揭示物質(zhì)世界的奧秘。最近，德國法蘭克福大學(xué)R. Dörner團(tuán)隊在H2單光子雙電離實驗中發(fā)現(xiàn)，從H2分子不同中心出射的電子間存在247仄秒(zeptosecond，簡記為zs，1 zs=10-21 s)的延時[59]，該延時實際上對應(yīng)了光從H2分子中H原子的一端穿越到另一端所需要的時間。可以說，阿秒物理方興未艾，仄秒物理正在路上。